近日甲烷，我所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室二維材料與能源小分子轉(zhuǎn)化創(chuàng)新特區(qū)研究組（05T6組）鄧德會(huì)研究員和于良副研究員團(tuán)隊(duì)在甲烷低溫轉(zhuǎn)化制含氧化合物研究中取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)ZSM-5孔道晶格限域的配位不飽和Fe位點(diǎn)可在溫和條件下直接催化甲烷高效定向轉(zhuǎn)化制甲酸。
甲烷是一種重要的化石能源甲烷，廣泛存在于天然氣、頁巖氣、可燃冰等礦產(chǎn)資源中。溫和條件下甲烷直接轉(zhuǎn)化制高附加值化學(xué)品或燃料是能源催化領(lǐng)域的熱點(diǎn)課題之一，但是甲烷分子的四面體高對(duì)稱性以及低極化率使得溫和條件下的甲烷催化活化非常具有挑戰(zhàn)性。另一方面，甲烷轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的高附加值產(chǎn)物如甲醇、甲酸等，通常比甲烷更活潑，很容易被過度氧化成溫室氣體二氧化碳。因此，探索甲烷低溫高效活化和定向轉(zhuǎn)化制高附加值化學(xué)品或燃料具有重要意義。
該團(tuán)隊(duì)在前期研究C-H鍵活化以及石墨烯限域單鐵中心室溫活化甲烷的基礎(chǔ)上（Sci. Adv.，2015；Nat. Commun.甲烷檢測儀，2018；Chem，2018），進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)ZSM-5孔道晶格限域的原子級(jí)分散鐵中心可以在溫和條件下催化甲烷高選擇性直接轉(zhuǎn)化為甲酸；通過改變ZSM-5分子篩的硅鋁比和催化劑Fe載量來調(diào)控和優(yōu)化Fe活性中心的微環(huán)境甲烷，在80°C條件下，甲烷轉(zhuǎn)化到C1含氧化合物的TOF值高達(dá)84200 h-1，其中，甲酸選擇性在90%以上天然氣檢測儀，時(shí)空收率達(dá)到383.2 mmol ETat.-1 h-1，這超過了目前所有已報(bào)道的相同條件下的甲烷轉(zhuǎn)化催化劑；借助球差電鏡、準(zhǔn)原位液體核磁共振波譜、原位飛行時(shí)間質(zhì)譜以及電子順磁共振波譜等表征手段并結(jié)合DFT理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)ZSM-5孔道晶格限域的配位不飽和單中心鐵和雙中心鐵位點(diǎn)均可活化雙氧水分解產(chǎn)生活性Fe-O物種，該物種能夠有效活化甲烷并解離碳?xì)滏I，使甲烷通過自由基機(jī)理經(jīng)由甲醇、甲醛而高選擇性地被氧化為甲酸，并有效抑制了二氧化碳的產(chǎn)生。該工作促進(jìn)了對(duì)晶格限域活性中心催化甲烷低溫轉(zhuǎn)化的理解和認(rèn)識(shí)，為設(shè)計(jì)和開發(fā)甲烷高效轉(zhuǎn)化催化劑提供了新思路。
相關(guān)研究成果發(fā)表于《納米能源》（Nano Energy）上。上述工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)專項(xiàng)（B類）“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測量”、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等的資助。（文/圖 朱凱新、高鶴華）
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